Su destreza para dotar a las prendas de movimiento y el empleo de colores vibrantes, pues le gustaba decir que todo se dividía en bloques de color, se convirtieron en aliados de su éxito, tanto en musicales como en películas que, a finales de los 40, comenzaban a tener más presente el cuidado del vestuario ante la revolución del Technicolor.
Durante su larga carrera, Sharaff fue conocida por su meticulosa atención a los detalles, su pasión por el color y su versatilidad para adaptarse a diferentes géneros y épocas. Para ello, se inspiraba en una recursos artísticos, que incluyeron la pintura impresionista y post-impresionista, que combinaba tanto en cine y teatro como con sus clientas particulares, entre las que destacó Elizabeth Taylor, a quien entre otras muchas ocasiones también vistió para el día de su boda con Richard Burton.
No obstante, Sharaff realizó sus mejores diseños en la década de 1950 con películas tan emblemáticas como Cita en St. Louis (1944), Un americano en París (1951), Ellos y ellas (1955) o El Rey y yo (1956), filme en el que se decantó por la seda tailandesa que empleó en tonos rojos, naranjas y rosas y que se convirtieron en un revuelo para el mundo de la alta costura, logrando que este brillante material se convirtiera en tendencia.
A finales de los 50, la diseñadora comenzó a alternar el trabajo de vestuario para una misma producción en versión cine y teatro, compaginando su labor paralelamente en Broadway y Hollywood con títulos tan relevantes como West Side Story (1961), Funny Girl (1968) o Hello, Dolly! (1969) con Barbara Streissand como actriz principal. Asimismo, colaboró con sus diseños e ilustraciones de escenarios en películas musicales conocidas como Los mejores años de nuestras vidas, interpretada por Fred Astaire y Gene Kelly.
Sus diseños podían fusionar sin estridencias estilos totalmente opuestos según cada adaptación, desde los bohemios que hizo para la películaCastillos en la arena (1965), a los más renacentista para la película La mujer indomable (1967) o a la opulencia que demostró en el mítico filme Cleopatra (1963).
Durante su carrera recibió un total de cinco Oscar por los diseños de vestuario de Un americano en París (1951), El Rey y yo (1956), West Side Story(1961), Cleopatra (1963) y ¿Quién teme a Virginia Woolf? (1966), ésta última por la que también ganó un premio Tony a la producción teatral. La última de sus nominaciones la logró con la película El otro lado de la medianoche (1977), aunque ya su estilo, como Sharaff lo entendía, no era lo que quería Hollywood.
Su trabajo final fue para el vestuario de Mamita Querida (1981), protagonizada por Joan Crawford, tras lo cual la diseñadora se retiró. Años más tarde, en 1993, recibió el Premio a la Trayectoria por su larga carrera centrada en el teatro, cine, ópera o danza y, el 16 de agosto de ese mismo año, falleció en Nueva York por una insuficiencia cardíaca. Un año antes había perdido a su gran amor, la pintora y escritora china-americana, Mai-Mai Sze.